【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，深圳校區(qū)智能學(xué)部生態(tài)環(huán)境學(xué)院張冠教授課題組對(duì)原子分散的鎳物種在錫銻電極載體上誘導(dǎo)的金屬-載體電子相互作用(EMSI)的結(jié)構(gòu)演變和微觀界面機(jī)制進(jìn)行了全面研究，首次發(fā)現(xiàn)了鎳單原子作為共催化位點(diǎn)，表現(xiàn)出對(duì)單電子水氧化生成羥基自由基至關(guān)重要的“拉H效應(yīng)”。成果以《單原子誘導(dǎo)的金屬-載體電子相互作用調(diào)控電催化-電子水氧化助力高效廢水凈化》(Unlocking single-atom induced electronic metal-support interactions in electrocatalytic one-electron water oxidation for wastewater purification)為題發(fā)表在《自然通訊》(Nature Communications)上。研究成果為將共催化功能與金屬-載體電子相互作用(EMSI)偶聯(lián)的機(jī)制提供了新的見(jiàn)解，并為設(shè)計(jì)高性能電極材料提供創(chuàng)新策略，為廢水凈化提供穩(wěn)健的技術(shù)解決方案。
基于金屬-載體電子相互作用(EMSI)效應(yīng)的結(jié)構(gòu)演化過(guò)程。單原子驅(qū)動(dòng)的金屬-載體電子相互作用(EMSI)效應(yīng)的結(jié)構(gòu)演化過(guò)程中，濺射的鎳原子經(jīng)歷吸附、擴(kuò)散、遷移，最終以單原子形式錨定在錫銻氧化物載體內(nèi)部。
隨著全球工業(yè)化的推進(jìn)，水資源短缺和污染已成為全球共同關(guān)注的環(huán)境問(wèn)題。各種難降解污染物被排放到水環(huán)境中，難以通過(guò)傳統(tǒng)的物理化學(xué)和生物處理技術(shù)有效降解。電催化氧化工藝是一種有前景的分散式廢水凈化技術(shù)，通過(guò)陽(yáng)極表面的單電子水氧化產(chǎn)生羥基自由基實(shí)現(xiàn)難降解有機(jī)污染物的無(wú)害化處理。然而該工藝的性能主要受到陽(yáng)極材料在羥基自由基生成效率和選擇性方面的限制。優(yōu)化陽(yáng)極的結(jié)構(gòu)和組成，增強(qiáng)單電子水氧化產(chǎn)生羥基自由基，對(duì)于電催化水凈化工藝來(lái)說(shuō)至關(guān)重要。
本研究使用磁控濺射技術(shù)將過(guò)渡金屬鎳錨定在錫銻電極上(Ni/ATO)以解決上述問(wèn)題。錫銻電極(Ni/ATO)電極在廢水處理中表現(xiàn)出卓越的電催化性能和最小的環(huán)境足跡，全面系統(tǒng)地研究原子分散的Ni物種在錫銻電極載體上誘導(dǎo)的金屬-載體電子相互作用(EMSI)效應(yīng)的結(jié)構(gòu)演變過(guò)程和微界面機(jī)制，旨在彌合EMSI效應(yīng)和電催化氧化工藝之間的理論差距。鎳單原子驅(qū)動(dòng)的金屬-載體電子相互作用(EMSI)效應(yīng)顯著增強(qiáng)了界面水分子在錫銻電極(Ni/ATO)上的吸附和解離，同時(shí)建立了快速的電子轉(zhuǎn)移通道，以促進(jìn)羥基自由基的高效、選擇性生成。在羥基自由基生成過(guò)程中，鎳單原子通過(guò)“拉H效應(yīng)”充當(dāng)共催化位點(diǎn)。這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)高性能陽(yáng)極提供了新的理論視角，對(duì)于克服電催化水凈化領(lǐng)域現(xiàn)有技術(shù)瓶頸至關(guān)重要。
電催化的微觀界面機(jī)制。鎳單原子驅(qū)動(dòng)的金屬-載體電子相互作用(EMSI)效應(yīng)不僅顯著提高了水(H2O)分子的吸附和離解能力，還建立了快速的電子轉(zhuǎn)移通道，促進(jìn)了選擇性羥基自由基的產(chǎn)生，從而大大提高了整體催化性能。
實(shí)際應(yīng)用潛力和環(huán)境足跡。實(shí)驗(yàn)結(jié)果證實(shí)了錫銻電極(Ni/ATO)優(yōu)異的穩(wěn)定性、適應(yīng)性以及低能耗和環(huán)境足跡，適用于工業(yè)、農(nóng)業(yè)、醫(yī)療等領(lǐng)域產(chǎn)生的高鹽廢水的分散式凈化處理。
哈工大深圳校區(qū)為論文唯一通訊單位。深圳校區(qū)博士研究生盧森為論文第一作者，張冠教授為通訊作者。該研究是課題組在2023年于美國(guó)科學(xué)院院刊(PNAS)發(fā)表相關(guān)研究工作之后的又一重要研究成果，得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、深圳市高校穩(wěn)定支持項(xiàng)目和中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專(zhuān)項(xiàng)資金的資助。
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