【儀表網 研發快訊】近日，大連化物所催化基礎國家重點實驗室汪國雄研究員和包信和院士團隊在電化學合成氨研究中取得新進展，發展了一種原位衍生的高性能Cu納米片催化劑，提出了Cu晶面串聯催化促進電化學還原NO3-合成NH3的有效策略，并加深了對Cu催化劑上NO3-轉化為NH3反應機制的理解。
電催化還原將硝酸鹽(NO3-)污染物轉化為高附加值的氨(NH3)，為氮資源循環利用提供了一種有前景的解決途徑。NO3-轉化為NH3需要經歷復雜的多步質子電子轉移過程，導致動力學速率緩慢，過電勢高。同時，競爭性析氫反應(HER)降低了NH3法拉第效率及分電流密度。因此，硝酸鹽電催化還原(NO3-RR)的關鍵是設計制備高活性、高選擇性和高穩定性的催化劑。
本工作報道了一種電化學原位衍生的高性能銅(Cu)納米片催化劑，在流動相電解池中，該催化劑在-0.59 V vs. 相對可逆氫電極(RHE)條件下獲得了665 mA cm-2的NH3分電流密度和1.41 mmol h-1 cm-2的NH3產率。該催化劑表現出700 h的高穩定性，在365 mA cm-2電流密度下，NH3法拉第效率保持在~88%。電化學原位譜學表征結果表明，氧化銅(CuO)納米片在RR反應條件下被原位還原為金屬Cu，提供了NO3-電化學還原的活性位點。物理化學和電化學表征以及密度泛函理論計算結果表明，原位衍生Cu納米片的高性能歸因于Cu(100)和Cu(111)晶面的串聯催化作用。由于Cu的不同晶面上靜電勢的差異導致NO3-吸附強弱的差別，其中Cu(100)更容易吸附NO3-并促進其轉化為NO2-，產生的NO2-隨后遷移在Cu(111)上進一步還原，從而促進了NH3的生成。
相關工作近日以“Enhancing Electrochemical Nitrate Reduction to Ammonia over Cu Nanosheets via Facet Tandem Catalysis”為題發表在《德國應用化學》(Angewandte Chemie International Edition)上。該工作第一作者是我所502組博士研究生付云凡和博士后王碩。該工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金等項目的支持。(文/圖 付云凡、王碩)
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