【儀表網 研發快訊】近日，合肥工業大學材料科學與工程學院吳玉程教授團隊連續在國際著名學術期刊《Advanced Functional Materials》發表三篇研究文章，在電催化還原CO2催化劑、鋰硫電池和鋰離子電池負極材料等方面取得系列研究成果。
團隊成員王巖教授等人通過低溫介導的超聲剝離工藝，將商業Cu粉破碎成為暴露不同活性晶面的高活性Cu超細納米顆粒，用于高效電催化還原CO2生成C2H4。所制備的Cu納米顆粒電極表現出較高的催化活性，CO2轉化成C2H4法拉第效率高達81.5%，在-0.93 V下的最大局部電流密度為1.1Acm-2。原位拉曼光譜顯示，Cu-5電極具有豐富的CO2吸附和質子化活性位點，可以有效地將CO2轉化為*CO中間體，導致電極表面具有較高的局部CO覆蓋率，促進了C-C偶聯生成C2H4。原位ATR-FTIR和DFT計算的綜合結果證明了CO-CHO與C2H4偶聯的反應途徑，強調了Cu-5電極中Cu(100)面的存在降低了*COCHO形成的能量勢壘。該工作設計了一種易于獲得的超細銅納米顆粒催化劑，用于高效生產C2H4，為電催化CO2還原技術提供了一定的參考。
圖1 Cu超細納米顆粒電催化CO2還原性能
團隊成員劉家琴教授和博士研究生張曉菲等針對高能鋰硫電池(Li-S電池)性能受限于硫氧化還原反應(SRR)的緩慢動力學和中間產物多硫化物鋰(LiPS)“穿梭效應”的關鍵瓶頸，設計并成功構建了一種Janus型V2O3/VN異質結構嵌入的蓮藕狀多通道氮摻雜碳納米纖維(MNCNF)的自支撐硫載體(V2O3/VN@MNCNF)。理論計算結合實驗研究結果表明：V2O3/VN界面電荷重分布誘導形成的內建電場，通過發揮V2O3吸附功能優勢、VN高催化活性及界面增強的電子/離子傳輸，促進了多硫化物在V2O3/VN異質界面平穩快速的“捕獲-遷移-轉化”，從而加速了雙向硫轉化。碳納米纖維中的分級多孔網絡有助于電子/離子快速輸運，同時也為載硫提供了充沛空間，并物理限制了LiPS擴散穿梭和電極體積效應。因此，基于該硫電極組裝的Li-S電池在高硫負載(6.0 mg cm-2)和貧電解液(7.5 μL mg-1)條件下，實現了高達4.92 mAh cm-2的面容量，150圈循環后容量保持率仍高達94.8%。該工作為鋰硫電池電催化劑的合理設計提供了理論指導，也為鋰硫電池的商業化應用提供了新的可能。
圖2 V2O3/VN@MNCNF的設計思路和異質界面作用機制
團隊成員崔接武教授、余東波副研究員和博士研究生曹中南等針對金屬有機框架(MOF)導電性差、儲鋰容量低、儲鋰機理不明晰等問題構建了一系列對苯二甲酸基MOF納米片，并證明此類MOF電極可以通過原位電化學重構策略為高效儲鋰提供了一種替代方案。通過同步輻射、原位XRD，原位拉曼等表征技術發現對苯二甲酸MOF納米片，在初始的鋰化/去鋰化循環中經歷逐步的組分和結構重構；在熱力學驅動下，金屬節點和對苯二甲酸配體分別轉化為金屬氧化物和對苯二甲酸鋰，形成更穩定的Li─O鍵。在組分重構的同時，MOF納米片也演變成一種獨特的多孔狀“梅子布丁”結構，其中氧化物納米晶被對苯二甲酸鋰包裹。同時原位EIS技術表明MOF納米片電極重構后，其離子電導率得到顯著改善。優化的NiCo–BDC納米片電極能夠在0.1 A·g-1的電流密度下提供高達1582.4 mAh·g-1的比容量，經過2000次循環后，在2 A·g-1的電流密度下保持502.6 mAh·g-1的可逆比容量。該工作提出電化學重構開發高效MOF電極的新策略，突破了MOF在儲能應用中的瓶頸。
圖3 MOF納米片儲鋰過程中的成分重構
圖4 MOF納米片儲鋰過程中的結構重構
團隊與加拿大國立科學研究院Shuhui Sun院士、中國科學技術大學余彥教授、安徽師范大學王鵬教授課題組分別開展合作，全面依托先進能源與環境材料國際科技合作基地、清潔能源新材料與技術學科創新引智基地(111計劃)、安徽省先進納米能源材料國際科技合作基地、先進功能材料與器件安徽省重點實驗室和安徽省先進復合材料設計與制造工程中心等高水平科研平臺，相關研究工作得到了國家自然科學基金、安徽省重點研發計劃項目、安徽省自然科學基金、中國博士后基金、中央高校基本科研業務費專項等支持。
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