【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】石墨作為人類最早開發(fā)利用的層狀材料之一，自16世紀(jì)被應(yīng)用于書寫至今，在凝聚態(tài)物理與材料科學(xué)領(lǐng)域持續(xù)煥發(fā)著生命力。當(dāng)兩個(gè)原子級光滑的石墨表面以一定旋轉(zhuǎn)角度堆疊時(shí)，其界面將實(shí)現(xiàn)近零摩擦和零磨損的結(jié)構(gòu)超滑狀態(tài)。這種超滑界面為微機(jī)電系統(tǒng)、精密制造等領(lǐng)域的摩擦磨損難題提供了革命性解決方案，近年來基于該特性開發(fā)的微發(fā)電機(jī)、靜電驅(qū)動器等原型器件已展現(xiàn)出突破性性能。此外，這種范德華材料之間的轉(zhuǎn)角界面還展現(xiàn)出一系列奇異的電學(xué)與光學(xué)性質(zhì)，例如超導(dǎo)、拓?fù)浣^緣體等，受到了學(xué)術(shù)界的廣泛關(guān)注。
然而，這種奇特的結(jié)構(gòu)超滑界面的熱輸運(yùn)特性卻始終籠罩在迷霧之中。盡管人們對石墨優(yōu)異的熱學(xué)性質(zhì)早有研究并加以利用，但其中新奇的熱輸運(yùn)現(xiàn)象，比如聲子水力輸運(yùn)和第二聲，至今仍存在許多未解之謎。而或許更令人意外的是，石墨的本征熱導(dǎo)率，事實(shí)上也仍無定論。這側(cè)面反映了對于石墨這種層狀材料的導(dǎo)熱研究的挑戰(zhàn)。而對于石墨內(nèi)“深埋”的超滑界面，其熱測量則更加困難。因此，盡管有一些理論計(jì)算工作討論了層間轉(zhuǎn)角對于界面導(dǎo)熱特性的影響，可靠的實(shí)驗(yàn)測量仍鮮有報(bào)道。而這對于深化聲子輸運(yùn)的機(jī)理認(rèn)識，以及基于石墨的器件熱管理和芯片散熱都十分重要。
圖1.HOPG和EG的結(jié)構(gòu)、力學(xué)和初步熱學(xué)表征
近日，清華大學(xué)航天航空學(xué)院鄭泉水院士團(tuán)隊(duì)與北京大學(xué)宋柏研究員等團(tuán)隊(duì)合作，首次實(shí)現(xiàn)了對于石墨結(jié)構(gòu)超滑界面的熱輸運(yùn)測量。研究團(tuán)隊(duì)選用高定向熱解石墨(HOPG)中天然存在的旋轉(zhuǎn)界面作為研究對象(圖1)，通過結(jié)合微納加工形成石墨島的技術(shù)與頻域熱反射法(FDTR)，實(shí)現(xiàn)了對超滑界面的力學(xué)特性與熱輸運(yùn)性質(zhì)的同步表征。該研究采取了兩套研究方案。首先利用北京大學(xué)劉開輝教授團(tuán)隊(duì)外延生長的無轉(zhuǎn)角界面的高質(zhì)量外延單晶石墨(EG)，準(zhǔn)確測量了兩種石墨樣品的面外方向熱導(dǎo)率。通過熱導(dǎo)率差異推算出HOPG中多個(gè)結(jié)構(gòu)超滑界面的熱阻總體貢獻(xiàn)并由此估算出單個(gè)界面的熱導(dǎo)(圖2)。
圖2.多個(gè)本征轉(zhuǎn)角界面的熱測量
在此基礎(chǔ)上，直接在HOPG上加工帶旋轉(zhuǎn)柄的石墨島，并利用自行搭建的精密力學(xué)操作平臺推動其中的特定界面旋轉(zhuǎn)，對比旋轉(zhuǎn)前后的熱測量信號差異(圖3)。這一過程不僅確保了石墨界面的質(zhì)量不會因轉(zhuǎn)角發(fā)生變化，同時(shí)也保證了旋轉(zhuǎn)前后僅有轉(zhuǎn)角這個(gè)單一參數(shù)發(fā)生變化。
圖3.單個(gè)和兩個(gè)結(jié)構(gòu)超滑界面旋轉(zhuǎn)前后的熱測量
令人意外的是，實(shí)驗(yàn)測得結(jié)構(gòu)超滑界面的熱導(dǎo)高達(dá)約600 MWm?²K?¹，超過現(xiàn)有實(shí)驗(yàn)報(bào)道的人工堆疊范德華材料結(jié)構(gòu)的熱導(dǎo)約一個(gè)數(shù)量級，并且接近文獻(xiàn)中所有實(shí)測界面熱導(dǎo)的最高紀(jì)錄。此外，盡管探測這樣的超高熱導(dǎo)面臨巨大挑戰(zhàn)，本研究仍然成功分辨了界面扭轉(zhuǎn)角度變化導(dǎo)致的超過30倍的熱導(dǎo)變化。得益于華中科技大學(xué)劉德歡教授的長期積累，團(tuán)隊(duì)結(jié)合分子動力學(xué)模擬和密度泛函理論計(jì)算，揭示了橫向聲子主導(dǎo)的熱輸運(yùn)機(jī)制(圖4)?；诮Y(jié)構(gòu)超滑領(lǐng)域經(jīng)典的雞蛋盒模型，團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步提出了扭轉(zhuǎn)角度影響熱輸運(yùn)的普適物理圖像，建立了界面摩擦力學(xué)與熱輸運(yùn)行為之間的直接關(guān)聯(lián)。
圖4.轉(zhuǎn)角對界面導(dǎo)熱的影響機(jī)制與力-熱關(guān)聯(lián)
長期以來，石墨中結(jié)構(gòu)超滑界面的優(yōu)異力學(xué)與電學(xué)特性備受關(guān)注，該研究則首次揭示了超滑界面同時(shí)還具有卓越的導(dǎo)熱性能，并且確立了層間旋轉(zhuǎn)作為主動調(diào)控?zé)崃鞯囊粋€(gè)新自由度，為基于界面扭轉(zhuǎn)的新型熱管理技術(shù)奠定了基礎(chǔ)。此外，團(tuán)隊(duì)發(fā)展的獨(dú)特實(shí)驗(yàn)技術(shù)，也為未來探索扭轉(zhuǎn)范德華材料與器件中的聲子動力學(xué)及熱輸運(yùn)行為開創(chuàng)了激動人心的全新可能。
相關(guān)研究成果以“轉(zhuǎn)角石墨中結(jié)構(gòu)超滑界面的超高熱導(dǎo)”(Ultrahigh thermal conductance across superlubric interfaces in twisted graphite)為題，于4月11日發(fā)表于《物理評論快報(bào)》(Physical Review Letters)。
清華大學(xué)微納米力學(xué)與多學(xué)科交叉創(chuàng)新研究中心、清華大學(xué)工程力學(xué)系博士生楊馥瑋為該論文第一作者，北京大學(xué)工學(xué)院博士生周文江、北京大學(xué)物理學(xué)院博士后張志斌、清華大學(xué)深圳國際研究生院博士后黃軒宇為共同第一作者；華中科技大學(xué)能源與動力工程系教授劉德歡、北京大學(xué)物理學(xué)院教授劉開輝、清華大學(xué)教授鄭泉水院士、北京大學(xué)工學(xué)院研究員宋柏為該論文的共同通訊作者。
研究得到國家自然科學(xué)基金委項(xiàng)目、科技部國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、廣東省基礎(chǔ)與應(yīng)用基礎(chǔ)研究項(xiàng)目、新基石科學(xué)基金會“科學(xué)探索獎”、基礎(chǔ)學(xué)科拔尖學(xué)生培養(yǎng)計(jì)劃力學(xué)班、深圳市超滑技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、北京大學(xué)微米納米加工技術(shù)全國重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室以及北京大學(xué)和華中科技大學(xué)高性能計(jì)算平臺的支持。
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