【儀表網 研發快訊】 近日，廈門大學柔性電子(未來技術)研究院梁亮亮教授團隊聯合新加坡國立大學劉小鋼院士團隊在鑭系元素摻雜光子雪崩上轉換納米晶研究中取得重大進展，相關成果以“Optical nonlinearities in excess of 500 through sublattice reconstruction”為題發表在Nature期刊上。
光子雪崩是鑭系摻雜材料中一種獨特的光學非線性現象，能量正反饋循環過程使其發光強度與泵浦功率表現出極其陡峭的冪律關系，使得極微弱的泵浦擾動或環境變化，也能誘發發光強度的顯著突變。憑借這一特性，光子雪崩在低成本超分辨成像、超靈敏光學傳感和多物理場探測等應用中展現出巨大潛力。當前亟需開發具備超高階光學非線性響應的光子雪崩材料，以滿足前沿光學應用對極限性能的迫切需求。由于鑭系離子4f–4f躍遷的宇稱禁戒特性，其輻射與非輻射過程高度依賴于所處晶體環境的對稱性。因此，晶體場調控能夠有效調節電偶極相互作用的耦合強度，從而影響離子間能量傳遞的效率，在構建高效雪崩體系中具有重要潛力。
圖1：通過亞晶格重構提升光子雪崩非線性 圖源：Nature
針對上述問題，研究團隊搭建了適用于光子雪崩效應研究的高性能測試平臺，采用高度集成的自動化架構，涵蓋基于伺服電機的精密激光功率控制、三維壓電位移臺定位、基于門控單光子探測的高時間精度熒光信號采集等多個模塊，實現了對非線性光學響應的高效可靠采集與分析。進一步通過調控納米晶內部的晶格結構，在雪崩離子網絡中誘導出顯著的晶體場畸變，從而顯著提升離子間的交叉弛豫速率，成功實現了超過500階的光學非線性響應，刷新了光子雪崩材料的性能紀錄，標志著非線性光學材料設計進入以晶體結構工程為核心的新階段。
研究結果表明，以離子半徑更小、原子質量更大的Lu3+離子替代Y3+離子，可有效調控晶體內空位與離子的排布傾向并引入局部晶體場畸變，從而有效加速了光子雪崩過程中的交叉弛豫過程。該策略使得27 nm納米顆粒的光學非線性提升至156，雪崩響應時間顯著縮短至8.5毫秒，較傳統核殼結構納米晶縮短近70倍，展現出優異的快速響應特性。在單束連續波激光掃描成像系統中，該材料實現了橫向33 nm(約為波長的1/33)、軸向80 nm(約為波長的1/13)的空間分辨率，成像信噪比大于20，定位精度高達0.36 nm，展示出在低成本超分辨成像的應用潛力。
更值得關注的是，研究團隊通過擴展光子雪崩正反饋網絡，在直徑為176 nm的光子雪崩納米盤中實現了超過500階的光學非線性，并首次揭示了激光掃描過程中光子雪崩效應在單個納米粒子內部的區域響應差異，實現了“成像尺寸小于物理尺寸”的現象，有望突破傳統探針尺寸對分辨率的限制。
圖2：光子雪崩納米晶所表現出的極高光學非線性及其在單束光激發下實現的超分辨成像效果。圖源：Nature
該工作在廈門大學柔性電子(未來技術)研究院梁亮亮教授和新加坡國立大學劉小鋼院士的共同指導下完成。新加坡國立大學博士后研究員陳嘉燁和廈門大學博士研究生劉暢為論文的共同第一作者。該論文得到了中國國家自然科學基金(62288102、62375230)、新加坡研究基金項目(M24N7c0092、NRF-NRF105-2019-000)等項目的資助。
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