前沿院團隊極限原子制造： 二維半導體中共格限域的單金屬原子鏈

　　【儀表網 研發快訊】南京航空航天大學國際前沿科學研究院郭萬林院士、張助華教授、喬瑞喜副研究員聯合南洋理工大學劉政教授等團隊，在金屬單原子鏈的原子制造領域取得突破。研究團隊基于二維硫族化合物晶界的限域效應，首次從理論層面提出一套標準化篩選方案，預測了這類二維半導體晶界能誘導形成單金屬原子鏈的元素種類，并被合作實驗全部證實。該成果將物質制造的極限進一步推進至單原子鏈尺度，以“二維半導體中共格限域的單金屬原子鏈”(Coherently confined single-metal-atom chains in 2D semiconductors)為題，近期在線發表于《自然·通訊》。
 

　　【研究背景】
 

　　一維材料由于受限的維度與非局域的電子態，不但表現出諸多優異的物理特性，同時也可維持有效的載流子傳輸，有望在量子物態調控、新一代先進制程電子、光電器件等領域取得廣泛應用。其中，單金屬原子鏈(single-metal-atom chains, SMACs)作為一維結構的終極表現形式，因其極致的幾何限域效應，可展現量子化電導、自旋極化輸運等新奇物態，被認為是研究量子關聯效應、構筑新型量子器件的理想平臺。
 

　　常規手段通過機械拉伸方法或襯底表面自組裝等手段制備SMACs，存在產量低下、鏈長有限、結構不穩定等瓶頸。該團隊前期發現，二維半導體MX2(M=Mo, W; X=S, Se, Te)相鄰晶疇間旋轉180°所形成的鏡像孿晶界(mirror twin boundaries)作為天然的一維通道，可為SMACs限域生長提供完美模板，并通過改進的化學氣相共沉積方法(生長襯底表面預沉積目標金屬納米團簇，隨后生長MX2)初步驗證了這一策略的有效性。然而，迄今為止，尚無任何有效手段可預測并指導該方法所能形成的SMACs元素種類，極大限制了基于不同SMACs的新奇物態調控與前沿應用探索。
 

　　【成果介紹】
 

　　在此工作中，該團隊與合作者深入研究了SMACs生長過程中的熱力學與動力學過程，針對其中過渡金屬原子與MX2晶疇間替代摻雜(substitution doping)、表面團簇化(surface clustering)、邊界吸附構型(edge adsorption configuration)及其動力學生長勢壘(kinetic growth barrier)四個核心步驟，發展了一套標準化的理論計算篩選標準，即SSEK，并以MoS2為例，從27種過渡金屬中逐步篩選，精準鎖定Co、Ni、Pd、Pt、Rh五種可形成SMACs的元素。系統的生長實驗與原子結構電鏡表征證實了前四種，證實MoS2鏡面孿晶界中鑲嵌著長度達數十納米的Co、Ni、Pd、Pt單原子鏈網絡(Rh因實驗條件限制未進行實驗)。實驗表明，這類原子鏈通過共價鍵與兩側MoS2晶格緊密連接，共格地限域在晶界處，具有極高的穩定性。理論計算結果進一步預測了SMACs的一維金屬性及磁性。該工作不僅為二維材料限域體系中的一維結構的原子制造開辟了新途徑，更為極限一維體系中量子行為研究與全新器件開發奠定了基礎。
 

圖1：單金屬原子鏈的生長機理、元素篩選流程與原子結構表征
 

　　南京航空航天大學博士生秦文、康奈爾大學博士后郭莎莎為論文共同第一作者；張助華教授、郭萬林院士、劉政教授、喬瑞喜副研究員為共同通訊作者。
 

　　研究工作得到了國家自然科學基金、國家重點研發計劃、江蘇省自然科學基金、新加坡教育部等相關項目及南京航空航天大學航空航天結構力學及控制全國重點實驗室、納智能材料與器件教育部重點實驗室、南京航空航天大學分析測試中心、高性能計算中心等的大力支持。