物理所等在鐵磷基超導家族中發現馬約拉納零能模平臺

　　【儀表網 儀表研發】近幾年來，在拓撲非平庸的鐵基超導材料中研究馬約拉納零能模是凝聚態物理學家關注的前沿問題之一。近期，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心研究員丁洪團隊和中科院院士、物理所研究員高鴻鈞團隊以及北京師范大學教授殷志平團隊、美國麻省理工學院教授傅亮團隊合作，在自摻雜的雙層鐵基超導體CaKFe4As4單晶樣品上，發現了拓撲非平庸的狄拉克表面態，并在超導渦旋中觀察到了伴隨整數量子化能級序列的渦旋束縛態的馬約拉納零能模。相關研究成果發表在Nature communications上。劉文堯(IOP)、曹路(IOP)、朱詩雨(IOP)和孔令元(IOP)為論文的共同第一作者，高鴻鈞和丁洪為論文的共同通訊作者。殷志平提供了能帶計算，浙江大學教授曹光旱提供了高質量的單晶樣品，傅亮提供了理論模擬。
 

　　在凝聚態物理學的材料體系中，存在被拓撲缺陷所束縛的其產生湮滅算符滿足自共軛關系的拓撲非平庸的準粒子激發，通常被稱為馬約拉納零能模。理論證明，馬約拉納零能模滿足非阿貝爾任意子統計規律，對多個馬約拉納零能模進行交換編織操作能夠形成量子比特，是實現容錯拓撲量子計算的可行方案之一。近年來，物理學家設計出多種產生馬約拉納零能模的方案，如5/2填充的分數量子霍爾效應(Pfaffian state)、手性p波超導體、BCS超導體/非平庸能帶異質結 (半導體納米線、拓撲絕緣體、磁性原子鏈等)。然而，p波超導體在測量上的不確定性、異質結方案的復雜結構，為馬約拉納零能模的研究和未來應用帶來阻礙。因此，尋找一種具有拓撲非平庸性質、較高本征超導溫度和較強電子關聯的單一材料以作為馬約拉納束縛態的載體，是進一步探索馬約拉納零能模性質和構建拓撲量子比特的關鍵。
 

　　2017年，丁洪研究組與日本東京大學合作，利用超高分辨角分辨光電子能譜，證實了FeTe0.55Se0.45單晶中拓撲表面態的存在(P. Zhang et al. Science 360，182 (2018))。同時，高鴻鈞/丁洪聯合團隊在FeTe0.55Se0.45單晶樣品的超導渦旋中，觀測到了干凈的零能準粒子激發，這被認為是馬約拉納零能模的信號(D. Wang et al. Science 362，333 (2018))，引起了物理學家們對拓撲非平庸的鐵基超導體系的關注。2019年8月，高鴻鈞團隊與丁洪團隊進一步合作，發現FeTe0.55Se0.45中存在馬約拉納零能模的磁通渦旋，其束縛態表現出半整數位的量子化能級嬗移(L. Kong et al. Nature Physics 15，1181 (2019))，該研究澄清了馬約拉納零能模的拓撲本質。研究人員在FeTe0.55Se0.45單晶中觀測到了磁通渦旋中馬約拉納零能模的近量子化電導平臺特征，證實了Fe(Te，Se)渦旋中存在馬約拉納零能模。2018年至今，學界陸續在其他的鐵硫基超導材料中發現了馬約拉納零能模的信號，如(Li，Fe)OHFeSe(Qin Liu et al. PHYSICAL REVIEW X 8，041056 (2018))和 Fe(Te，Se)薄膜(X.-L. Peng et al. PHYSICAL REVIEW B 100，155134 (2019))。然而，Fe(Te,，Se)近親家族需要依靠原子替換摻雜來保證拓撲非平庸性質或超導電性，這不可避免地在材料中引入體態不均勻性，導致Fe(Te，Se)近親體系的超導渦旋在產生馬約拉納零能模過程中存在不確定性。這種材料本征的不均勻性減弱了鐵硫基超導體系作為馬約拉納零能模載體在拓撲量子計算領域中實際應用的可能。因此，發現一種體態均勻同時具有拓撲非平庸性質的高溫鐵基超導材料具有重要意義。
 

　　和鐵硫基超導家族相比，鐵基超導材料中的另一大家族——鐵磷基超導體的結構更豐富，超導轉變溫度普遍更高。已有理論計算證明了拓撲非平庸性質在鐵基超導家族中廣泛存在(P. Zhang et al. Nature Physics 15，41-47(2019))。在此基礎上，丁洪團隊對鐵磷基超導材料開展了大范圍調研，終發現1144型鐵基超導體中的CaKFe4As4是可能的理想馬約拉納零能模載體。CaKFe4As4結構與122體系鐵基超導體類似，通過自摻雜效應，在帶來高溫超導電性的同時避免了體態不均勻性的引入；自摻雜打破了晶格c方向上的滑移鏡面對稱性，使能帶在kz方向上折疊。殷志平團隊對此進行了DFT+DMFT計算，證明了該能帶折疊可產生非平庸的拓撲能帶反轉與表面態；丁洪團隊利用上海光源的同步輻射角分辨光電子能譜，觀測到了清晰的CaKFe4As4體態能帶，并在表面堿金屬摻雜的樣品上看到了狄拉克型能帶，證明了CaKFe4As4中拓撲表面態的存在。隨后，丁洪團隊與日本東京大學進行合作，利用高分辨的激光角分辨光電子能譜，精確測量了體態能帶與拓撲表面態能帶的超導能隙。為更進一步確認CaKFe4As4可產生馬約拉納零能模，丁洪團隊與高鴻鈞團隊合作，利用其極低溫強磁場STM/S聯合系統，對CaKFe4As4進行了全面研究。通過掃描隧道譜實驗，在零場下，研究人員得到了均勻的超導能隙譜，其能隙大小與角分辨光電子能譜得到的結果一致，證明了CaKFe4As4本身體態的均勻性。通過引入外磁場，研究人員在CaKFe4As4的超導渦旋中發現了馬約拉納零能模的存在，同時伴有整數量子化能級序列的渦旋束縛態。傅亮團隊利用狄拉克表面態誘導渦旋束縛態的簡單模型，結合實驗觀測得到的超導能隙和化學勢等物理參數，重現了實驗中拓撲渦旋束縛態的能級序列空間分布特征，證明了CaKFe4As4的馬約拉納零能模來源于其表面態超導準粒子。
 

　　該研究有機結合了能帶計算、角分辨光電子能譜、掃描隧道顯微鏡和理論模型模擬，重演了馬約拉納零能模在拓撲非平庸鐵基超導體的超導渦旋中構建的機制；第一次在鐵磷基超導家族中證明了馬約拉納零能模的存在；CaKFe4As4作為一個具有體態均勻性和較高超導溫度(Tc=35 K)的馬約拉納零能模載體，為未來馬約拉納零能模的研究和拓撲量子計算的探索提供了重要平臺。研究工作得到國家自然科學基金委、科技部、北京市科學技術委員會和中科院戰略性先導科技專項的支持。