【儀表網 儀表研發】自1986年，銅氧化物高溫超導體發現以來，其高溫超導機理的研究是凝聚態物理中的核心問題。銅氧化物高溫超導體的母體是反鐵磁Mott絕緣體，通過向母體中摻入適量的載流子(電子或空穴)，可以實現高溫超導電性。由此產生的首要問題是，Mott絕緣態是如何隨摻雜逐漸演變進入超導態的。具體來講，Mott能隙是如何隨載流子摻雜而消失，Mott能隙中的低能電子態是如何產生和演變的。Mott絕緣體及其摻雜的研究在強關聯電子領域占有重要地位。針對Mott絕緣體的本質、Mott絕緣體摻雜及其與高溫超導電性的關系，研究雖已提出較多理論模型，但未達成共識。主要原因之一在于這些理論模型往往并不能直接給出精確的解析解，而必須采用數值計算方法，其中不可避免地引入各種簡化和近似，導致得出的結果不同。因此，對Mott絕緣體的關鍵實驗研究，對理解Mott物理和建立相關理論十分重要。角分辨光電子能譜是研究材料電子結構的直接的實驗手段之一。研究人員希望能從角分辨光電子能譜實驗中獲得銅氧化物母體在微量摻雜情況下的完整電子結構演變信息，不僅在能量上能包含整個Mott能隙區域，而且在整個動量空間中能夠分辨這些能態的分布。然而，由于缺乏合適的銅氧化物母體材料和精細的載流子調控手段，相關的角分辨光電子能譜研究難以開展。
中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心超導國家重點實驗室周興江研究組博士胡成等，與條件物理重點實驗室靳常青研究組博士趙建發，中科院院士、凝聚態理論與材料計算重點實驗室研究員向濤合作，利用高分辨角分辨光電子能譜技術，對新型銅氧化物母體Ca3Cu2O4Cl2的電子結構及其摻雜演變展開系統研究，取得了重要進展，為摻雜Mott絕緣體的電子結構演變和銅氧化物高溫超導體的微觀理論研究提供了重要信息。
該研究得以開展，一方面得益于近期一種新型銅氧化物母體Ca3Cu2O4Cl2單晶樣品的獲得，另一方面是通過對樣品表面進行連續的原位堿金屬Rb原子沉積，可以實現表面電子摻雜濃度的精確調控(圖1)。實驗發現，母體中化學勢位于Mott能隙中間，隨著微量的表面電子摻雜，化學勢迅速跳躍到上Hubbard帶帶底位置(圖2)。這使得通過角分辨光子能譜對完整Mott能隙區域的電子結構研究成為可能，包含電荷轉移能帶，Mott能隙和上Hubbard帶。由此，可以通過角分辨光電子能譜對Mott能隙和低能電子態隨摻雜演變展開系統的研究(圖3)。研究主要結果如下：(1)Ca3Cu2O4Cl2母體中的Mott能隙是一個間接帶隙，能隙大小約為1.5eV(圖3)。(2)Mott能隙的大小隨摻雜基本不變，而電荷轉移能帶的譜重，隨少量電子摻雜而迅速轉移到Mott能隙區域形成低能電子態，導致Mott能隙在摻雜濃度0.04附近基本消失(圖3)。(3) Mott能隙中新產生的低能電子態在動量空間中的演變具有明顯的各向異性(圖2)。在反節點(π,0)區域，隨著上Hubbard帶逐漸被電子填充，在費米能級附近形成了一個拋物線型的金屬能態，在費米面上表現成一個小的電子型費米口袋。同時，在節點(π/2, π/2)區域，在Mott能隙中形成很彌散的間隙態，其譜重分布在很大的能量范圍。在低摻雜區域，這個間隙態的帶頂在費米能級以下，隨著摻雜增加逐漸向費米能級靠近，后穿越費米能級。在Mott能隙中的由摻雜誘導產生的低能電子態，本質上都是非相干的，譜重分布在整個Mott能隙中的大部分能量區域。
通過角分辨光電子能譜對Ca3Cu2O4Cl2母體電子摻雜后電子結構的演變，可從實驗上建立摻雜Mott絕緣體的圖像(圖4)，從而與相關的理論模型進行比較。目前，單粒子譜函數的計算主要基于單帶Hubbard模型或者t-J模型。這些理論計算在大的圖像上能給出母體中的Mott能隙結構和隨摻雜產生的低能電子態，部分實驗結果能夠被單帶Hubbard模型描述。然而，實驗上觀察到的Mott能隙隨摻雜的塌陷、在Mott能隙中非相干、各向異性間隙態的產生，以及電子結構的演變(圖4)，均不能被現有的理論所解釋。該研究提供了摻雜Mott絕緣體電子結構演變的關鍵信息，可驗證現有的理論模型，并可促進理論的進一步發展。
近日，相關研究成果發表在Nature Communications上。研究工作得到國家自然科學基金委員會、科學技術部和中科院戰略性先導科技專項(B類)等的資助。
所有評論僅代表網友意見，與本站立場無關。