【儀表網 研發快訊】近日，中國科學院大連化學物理研究所太陽能研究部(DNL16)李燦院士，范峰滔研究員等在鐵電材料光催化水分解研究中取得新進展，團隊通過精準調控鐵電材料的表面結構，揭示了限制其水分解效率的關鍵因素，實現了高效水全分解反應，表觀量子效率(AQY)達4.08%。
光催化水分解制氫是一種將太陽能高效轉化為化學能的關鍵技術，同時也是減少化石能源依賴、緩解環境污染的重要途徑。然而，在光催化反應過程中，光生電荷從飛秒時間尺度的生成到毫秒時間尺度的利用，會經歷體相和表面復合等多重消耗路徑，這種電荷復合現象是制約太陽能轉換效率提升的主要瓶頸之一。因此，如何高效分離光生電子和空穴，以提升催化性能，始終是該領域亟待解決的核心問題。鐵電材料因其非中心對稱結構，在體相存在退極化電場，可有效驅動光生電子和空穴向相反的極化表面分離，在電荷分離方面具有重要潛力。
本工作中，科研人員針對鐵電材料光生電荷分離與催化活性不匹配的問題，以單疇鈦酸鉛為研究模型，系統探討了其表面結構及電荷動力學特性。研究揭示，PbTiO3正極化面存在Ti空位缺陷，這些缺陷作為電子捕獲中心，導致電荷復合并限制光催化效率。空間和時間分辨光譜分析表明，SrTiO3的生長消除了正極化面Ti缺陷相關的捕獲態，降低了光生電子的捕獲與復合，使電子壽命從微秒量級延長至毫秒量級，到達反應活性位有效參與反應，從而提升了水分解效率。該工作為設計高效鐵電光催化材料提供了新的理論指導和研究思路。
為突破電荷分離難題，李燦團隊聚焦電荷分離機制的研究，開發了光生電荷空間追蹤技術——表面光電壓成像光譜(Angew. Chem. Int. Ed.，2015)，系統研究了助催化劑(Nano Lett.，2017)、相結(J. Phy. Chem. Lett.，2017)、表面缺陷(Nano Lett.，2018)、不對稱光照(Nat. Energy，2018)、單疇鐵電材料(Adv.Mater.，2020)等多種條件下的電荷分離行為。此外，李燦團隊進一步發展了光生電荷全時空表征技術(Nature，2022)，首次實現了在全時空域對光生電荷分離過程的動態追蹤。在此基礎上，團隊在強電荷分離特性的鐵電材料中觀察到光催化水的全分解過程(Nat. Commun.，2022)，進一步驗證了鐵電材料在高效光催化水全分解領域的應用潛力。
相關成果以“Unveiling Charge Utilization Mechanisms in Ferroelectric for Water Splitting”為題，于近日發表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。該工作的第一作者是DNL1600組群博士研究生張杰。該研究得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金委“人工光合成”基礎科學中心、國家自然科學基金、中國科學院青年科學家基礎研究項目、中國科學院B類先導專項“能源電催化的動態解析與智能設計”、中央高校基本科研業務費專項資金、新基石科學基金會科學探索獎等項目的資助。
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