【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所燃料電池研究部燃料電池系統(tǒng)科學(xué)與工程研究中心(DNL0301組群)邵志剛研究員、俞紅梅研究員團(tuán)隊(duì)在電合成過氧化氫的研究中取得新進(jìn)展。團(tuán)隊(duì)通過羥基調(diào)控策略，開發(fā)出高性能鎳單原子催化劑，實(shí)現(xiàn)了中性條件下過氧化氫(H2O2)的高效合成。
H2O2作為一種環(huán)境友好、用途廣泛的氧化劑和能源載體，被廣泛應(yīng)用在化學(xué)合成、醫(yī)用消毒、紙漿漂白、廢水處理和半導(dǎo)體產(chǎn)業(yè)等多個(gè)領(lǐng)域。電合成H2O2作為一種分散式生產(chǎn)方式，可實(shí)現(xiàn)H2O2的隨需原位生產(chǎn)，避免了集中式生產(chǎn)、運(yùn)輸和儲(chǔ)存上的困難和危險(xiǎn)性，具有十分重要的戰(zhàn)略和實(shí)用價(jià)值。
本研究發(fā)現(xiàn)，碳載體上的氧官能團(tuán)對(duì)鎳單原子位點(diǎn)的二電子氧還原反應(yīng)催化活性存在調(diào)控作用。科研人員通過對(duì)比實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算，證明了羥基和鎳單原子的相互作用會(huì)使鎳的3d軌道雜化，并在費(fèi)米能級(jí)附近形成新的電子態(tài)，這增強(qiáng)了鎳原子表面電子轉(zhuǎn)移效率和對(duì)中間物種(如*OOH)的吸附能力，促進(jìn)了二電子氧還原反應(yīng)的發(fā)生。優(yōu)化后的催化劑NiTPP@CNT-ox在0.1 M K2SO4中性電解液中進(jìn)行旋轉(zhuǎn)環(huán)盤電極測(cè)試，H2O2選擇性達(dá)97.0%(0.4 V vs RHE)。
此外，團(tuán)隊(duì)在流動(dòng)池中測(cè)試了H2O2生產(chǎn)性能：負(fù)載了NiTPP@CNT-ox的氣體擴(kuò)散電極在中性環(huán)境下可實(shí)現(xiàn)H2O2的安培級(jí)電流密度(1.6 A/cm²)高效合成，法拉第效率達(dá)到86.2%；電極在0.3 A cm-2恒電流條件下穩(wěn)定運(yùn)行了80小時(shí)，法拉第效率保持在93.6%以上，驗(yàn)證了該電極的穩(wěn)定性；通過電解液循環(huán)操作可產(chǎn)出10 wt%的高濃度H2O2。進(jìn)一步，團(tuán)隊(duì)將該電極放大至40 cm2，其仍可高效穩(wěn)定運(yùn)行，直接產(chǎn)出3.62 wt%的醫(yī)用級(jí)H2O2，無(wú)需循環(huán)濃縮步驟。該研究為安全、低成本的分布式過氧化氫生產(chǎn)提供了新方案，規(guī)避了傳統(tǒng)濃縮工藝風(fēng)險(xiǎn)，在醫(yī)療消毒、污水處理等領(lǐng)域具有重要應(yīng)用潛力。
相關(guān)研究成果以“Modulated Nickel Single-Atom Sites as Highly Active Catalysts for the Synthesis of Neutral H2O2 at Ampere-Level Current Densities”為題，發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)學(xué)會(huì)-納米》(ACS Nano)上。該工作的第一作者是我所DNL0301組群博士研究生賈森元，上述工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的支持。
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