【儀表網 研發快訊】激子-聲子耦合作為凝聚態物質中重要的多體相互作用，體現于激子吸收峰的重整化、聲子散射輔助的激子發光等現象。當激子-聲子相互作用足夠強時，激子會拖拽周圍的晶格，形成局域的晶格畸變，產生類似于電子或空穴的極化子的新量子態即自陷態激子。實驗中，自陷態激子多具有較大的展寬，并在光致發光譜中導致顯著的斯托克斯紅移。盡管自陷態激子在較多體系中已有實驗觀測，但自陷態激子的理論研究面臨挑戰。當前，高效而普適的自陷態激子理論計算框架仍然欠缺。
近日，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心表面物理國家重點實驗室SF10組博士生白云飛在副研究員王亞嫻、研究員孟勝的指導下，自主發展了用于研究絕緣體和半導體中的自陷態激子的第一性原理計算框架。這一框架通過結合多體Bethe-Salpeter方程與微擾理論相，能夠獲得模式和動量分辨的激子-聲子耦合矩陣元。利用激子能帶、聲子能帶和激子-聲子耦合矩陣元，可以自洽求解得到局域的自陷態激子波函數。同時，該方法可以計算自陷態激子的勢能面，預測其導致的斯托克斯紅移，具有普適性。
以二維磁性半導體鉻三鹵化物為例，該工作計算了體系中的自陷激子態的形成過程和斯托克斯紅移，且與實驗測量的光致發光譜吻合。同時，研究發現，計算得到的晶格畸變模式與瞬態吸收譜的測量一致。
上述成果為自陷態激子研究奠定了理論基礎，并對量子材料的超快光激發和激子的相干調控研究具有啟發意義。
相關研究成果以Ab Initio Self-Trapped Excitons為題，發表在《物理評論快報》(Physical Review Letters)上。研究工作得到國家自然科學基金、國家重點研發計劃、中國科學院相關項目的支持。
自陷態激子形成的Franck-Condon圖像
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