【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，中科院大連化物所催化基礎(chǔ)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室微納米反應(yīng)器與反應(yīng)工程學(xué)創(chuàng)新特區(qū)研究組(05T7組)劉健研究員團(tuán)隊(duì)和澳大利亞悉尼科技大學(xué)黃振國教授合作，在B,N@C納米反應(yīng)器的電化學(xué)氧還原研究方面取得新進(jìn)展，通過平衡傳質(zhì)特性與活性位點(diǎn)暴露情況，有效提升催化劑電催化氧還原性能，為優(yōu)化催化劑的結(jié)構(gòu)提供了新思路。
傳質(zhì)在催化過程中至關(guān)重要，特別是在涉及氣體的電催化反應(yīng)中。目前，大多數(shù)研究致力于提高活性位點(diǎn)的本證活性及數(shù)量，但對電催化傳質(zhì)過程的研究還較少。由于氣/液/固三相界面的復(fù)雜性，人們對電催化劑構(gòu)效關(guān)系的理解非常有限，而且也缺乏合適的材料研究平臺。
本工作中，合作團(tuán)隊(duì)通過主客體化學(xué)與限域刻蝕相結(jié)合的方法，制備了一系列活性點(diǎn)位相似但孔隙結(jié)構(gòu)不同的催化劑，證明了傳質(zhì)強(qiáng)化的重要性。在氧還原反應(yīng)測試中，具有豐富微孔、介孔和大孔的B,N@C納米反應(yīng)器表現(xiàn)出最高的催化活性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和有限元計(jì)算結(jié)果表明，與微孔和大孔結(jié)構(gòu)相比，這種分級三模態(tài)多孔結(jié)構(gòu)增強(qiáng)了傳質(zhì)和活性位點(diǎn)的可及性，從而提高了電催化氧還原的活性及反應(yīng)速率。
劉健團(tuán)隊(duì)近年來在MOF衍生微納米反應(yīng)器的構(gòu)筑及可持續(xù)催化應(yīng)用方面進(jìn)行了深入系統(tǒng)的研究(Angew. Chem. Int. Ed.，2016；Adv. Funct. Mater.，2018；Advanced Science，2019；National Science Review，2020；Nat. Commun.，2020)。
相關(guān)工作以“Balancing Mass Transfer and Active Sites to Improve Electrocatalytic Oxygen Reduction by B,N Codoped C Nanoreactors”為題，于近日發(fā)表在《納米通訊》(Nano Letters)上，并選為前封面文章。該工作的第一作者是大連化物所05T7組聯(lián)合培養(yǎng)博士研究生王雪飛。上述工作得到國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金、上海市科委科技基金、澳大利亞研究委員會Future Fellow、中國留學(xué)基金等項(xiàng)目的資助。(文/王雪飛 圖/李海濤)
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